Sebagaimana dengan daerah-daerah Bali Selatan, Buleleng pun menyimpan peran masa lalu saat masa perkembangan ekspedisi Palapa Wira Gajah Mada merangkul Bali. Desa-desa kuno Sembiran, Julah, dan desa lain di sekitarnya membuktikan bahwa wilayah Bali utara turut mewarnai perjalanan sejarah Bali. Kekuasaan Ki Gusti Panji Sakti bahkan sempat menyakup sebagian wilayah Jawa Timur.
Ketika hendak menguasai Bali, wilayah stategis pertama yang dimasuki Belanda adalah Buleleng. Bagi Belanda, menguasai daerah ini sama dengan menguasai sebagian dari Bali. Maka tahun 1846 kabupaten inilah yang pertama kali digempur oleh Belanda. Setelah jatuh dalam perang sengit yang dikenal dengan Perang Buleleng, Belanda terus memastikan cengkramannya terhadap Buleleng dengan mengobarkan Perang Jagaraga pada tahun 1849. Begitu Buleleng takluk, kerajaan-kerajaan Bali yang berserikat dalam kesepakatan Paswara Asta Negara pun goyah.
Pada awal kemerdekaan, kota Singaraja yang merupakan ibukota Buleleng, ditetapkan sebagai ibukota provinsi Sunda Kecil yang menyakup wilayah Bali dan Nusa Tenggara.